在铝极氮化铝衬底上生长氮化镓薄膜的分子动力学模拟

在铝极氮化铝衬底上生长氮化镓薄膜的分子动力学模拟

胡茂

重庆交通大学 重庆市 400000

摘要：

本文利用分子动力学模拟研究了铝极氮化铝衬底上生长氮化镓薄膜的过程，分析了不同生长温度下沉积薄膜的表面形貌、粗糙度、晶体结构、位错分布。结果表明：随着生长温度的升高，由于吸附原子的迁移率增加，氮化镓薄膜的表面形貌和结晶度得到改善。此外，沉积GaN膜内的位错密度也逐渐降低。我们发现位错通常出现在AlN衬底和GaN薄膜的界面处，然后向生长方向扩展。沉积膜的表面形貌和粗糙度对生长温度更敏感。这些发现可以为在氮化铝衬底上制备高质量的氮化镓薄膜提供一定指导。

关键词：分子动力学；氮化镓薄膜；氮化铝衬底；晶体质量

1.介绍

氮化镓（GaN）作为一种重要的半导体，具有宽禁带、高击穿电压和高电子迁移率等材料特性[1]。在过去几十年里受到广泛关注，GaN相关材料已经在紫外发光二极管(led)、高电子迁移率晶体管等光学电子器件中的得到广泛应用[2]。

由于同质衬底制备技术复杂且成本高，主要采用外来基底。当前可作为氮化镓薄膜生长衬底主要有蓝宝石、Si等[3]。然而，当这些材料作为基底时，由于它们与GaN薄膜之间存在较大的晶格失配，这导致了高密度的穿插位错(TD)和更大的残余应力，使外延GaN出现明显的裂纹，很难生长高质量的GaN。也对电子光学设备的可靠性和寿命都是致命的。因此，如何减少薄膜中的位错和空位成为了一个重要命题。商业上可用的器件，通常通过金属有机化学气相沉积（MOCVD）在蓝宝石衬底上生长[4]。由于AlN和GaN之间的晶格错配度小， AlN常被广泛用作GaN薄膜的生长的缓冲层。在生长过程中GaN薄膜内穿插位错的起源是需要被解决的关键问题。近年来，分子动力学模拟（MD）被广泛用来预测和探究各类薄膜的外延生长过程。它可以直观地分析薄膜的生长过程。一些有关研究如下：

Hassan 等人研究在不同基底温度和入射能量下Ti–TiN多层膜对结晶度及其内部原子微观应力的演变机制[5]。张等人模拟研究了生长温度和氮化铝衬底表面对沉积的AlGaN影响[6]。目前，对GaN薄膜的生长机理的认识还不足，因此，有必要研究氮化镓薄膜在具有Al极面的AlN衬底上的外延生长过程。本文采用MD方法研究了氮化镓在AlN铝极表面上的生长过程。研究了生长温度对沉积的GaN膜的表面形貌、结晶质量、位错分布的影响。

2.计算方法

2.1相互作用势

采用AlGaN-SW势函数[7]来描述AlN在GaN衬底上的沉积。AlGaN-SW势可以很好地描述AlN和GaN的晶格常数、内聚能、体模量和热膨胀系数。并且它捕获AlN和GaN的平衡纤锌矿相的最低能量。

2.2.模拟细节

本研究在分子大规模并行模拟器(LAMMPS)下进行的[8]。本次采用模拟氮化铝基底大小为（65.70Åx65.03Åx30.10Å），由12096个原子组成，铝原子和氮原子各一半。x、y、z分别沿着< 1 -1 0 0 >、< 1 1 -2 0 >和< 0 0 0 1 >晶体方向。在x和y方向上采用周期性，z方向上采用自由边界。模拟AlN基底被分为三个区域:第一区域称为:固定区域。第二个区域称为热控制区。第三个区域是位于衬底上方的自由区域，衬底上方的两对原子设置为自由区域。在Z向31倍晶格高度的区域注入原子，实现了氮化镓薄膜沉积过程的模拟。模拟的时间步长为1fs，沉积原子每隔2ps入射一个。通量比为1，沉积原子数为1万个。每个注入原子的动能为0.17eV[8]，注入方向垂直于衬底。在沉积之前，让基底在NPT系综下弛豫40ps。沉积过程是在NVE系综下进行的。沉积结束后整个体系经过2000ps弛豫直到室温。

2.3分析方法

利用开放式可视化工具(OVITO)实现了对AlN衬底和沉积GaN膜的可视化分析。采用识别金刚石结构(IDS)方法来区分这些晶格中的原子排列，采用位错提取算法(DXA)方法对沉积膜中内位错类型进行区分。

3.结果和讨论

3.1. 沉积膜的表面形貌和粗糙度

为了研究温度对GaN薄膜表面形貌的影响，本文采用均方根法计算GaN薄膜在不同温度下的表面粗糙度，的计算公式如下[5]：

           (1)

式中Zi为表面原子i的z坐标，为所有表面原子的z坐标平均值，N为沉积GaN膜表面的原子总数。

(a) 900K               (b)1100K               (c)1300K

(d)1500K              (e)1700K

图1.在不同生长温度下沉积GaN膜的表面形貌.

利用可视化软件输出不同生长温度下沉积的薄膜形貌，如图1所示，900K时氮化镓薄膜的表面粗糙度最大为4.26Å，1700K时表面粗糙度最小为1.86Å。当生长温度升高，GaN薄膜表面形貌越来越好，表面粗糙度逐渐减低。当温度低于1300K时，已经沉积的原子来不及扩散很快地被随后沉积的原子所覆盖，入射原子容易在表面积聚，从而形成岛状，呈三维岛状的生长方式，导致了GaN的形貌粗糙

[9]。当生长温度升高原子动能会增加，这可以使入射原子具有更好的扩散迁移能力，原子也能够填补更多的空位。因此，薄膜表面变得更光滑。在温度为1700K，生长方式主要为二维逐层生长方式。

3.2. 沉积膜的结晶结构和位错

图 2.在不同生长温度下沉积的GaN膜的原子结构类型和组成

为了研究生长温度对氮化镓薄膜的结构成分的影响，采用IDS 方法分析了沉积薄膜的晶体结构，图2显示了不同温度下沉积的GaN薄膜的结构成分，当温度从900 K升高到1700 K时，GaN薄膜的结晶度变得更好。这是由于沉积原子的迁移率随着温度的升高而增加，使它们能够在基底表面充分扩散，这有助于沉积原子找到理想的晶格位置。提高温度可以改善沉积的GaN薄膜的表面形貌和原子尺度结构。由于温度较低，原子在膜表面迁移的能量不足。因此，沉积GaN薄膜的结构是典型的非晶态结构[10]。在900K低温下非晶成分最高，生长温度升高时非晶态缺陷的逐渐减少，纤锌矿结构的成分显著增加，这表明温度的升高可以促进非晶结构和闪锌矿结构向纤锌矿结构的转变。

(a)900K                (b)1100K                (c)1300K

(d)1500K                    (e)1700K

Other    1/3<1-210>     1/3<1-100> 

图3.GaN膜在不同生长温度下的位错结构快照

采用DXA方法分析了沉积薄膜的位错。图3显示了GaN膜内的位错，虚线代表着衬底和薄膜的界面。在沉积的GaN薄膜中存在三种类型的位错，也就是b = 1/3<1-100>、b = 1/3<1-210>和被认为是其他的位错。在三种类型的位错中，b=1/3<1-100> 是最常见的。已知伯氏矢量越小，发生位错类型的可能性就越大，而伯氏矢量越大，位错产生的弹性能越高[11]。

对于不同类型的位错，观察到了不同的行为。位错通常发生在GaN膜与AlN基底的界面处，然后向生长方向延伸。因为GaN膜和AlN基底之间存在晶格失配，这不可避免地导致原子失配和位错[12]。这些TD 很可能是以空间随机方式产生的。位错密度随着生长温度的升高而降低，这说明升高生长温度能有效降低氮化镓薄膜内的位错。

4.结论

本文，利用MD模拟研究了Al极AlN上GaN膜的生长。模拟研究了生长温度对沉积GaN薄膜质量的影响。还研究了沉积的GaN膜的原子结构。结果表明，位错通常发生在GaN膜与AlN基底的界面处，然后向生长方向延伸。因为GaN膜和AlN模板之间存在晶格失配，这不可避免地导致原子失配和位错。此外，提高生长温度可以提高GaN膜的结晶度和有效地减少GaN膜内位错等缺陷，从而形成高度结晶的薄膜。本文的结果有助于进一步了解在AlN衬底上生长GaN薄膜的过程，并为实验研究提供一定的理论指导。

参考文献：

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《光学学报》2014年第2期.

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[12]周小伟, 氮化镓材料中的缺陷及横向外延过生长技术研究, 博士论文，2005.

作者简介：胡茂（1995.8），男，汉族，贵州毕节人，重庆交通大学硕士研究生，研究方向：GaN薄膜的生长。