钚物料容器的屏蔽设计与验证

钚物料容器的屏蔽设计与验证

黄庆勇

国防科工局核技术支持中心 北京市 100071

摘要：钚物料具有较强的中子和X、γ辐射，为了保证厂房外工作人员安全，物料容器表面25cm处的剂量率需要降至1 mSv/h以下。利用MCNP程序建立了一套辐射屏蔽精细化设计方法，利用该方法完成了屏蔽体设计；安装屏蔽体后，使用中子和γ剂量仪表测量了屏蔽体表面的周围剂量当量率，最大为0.47 mSv/h，和计算值最大相差-14.3%，达到了设计目标。

关键词：钚物料、辐射屏蔽；MC计算

²³⁸Pu物料可用于制作同位素电源^[1]，也可以用于制作α放射源，在核技术应用领域有着广泛的应用，是一种重要的原材料。原料厂房内存储有1罐含钚物料，含钚物料中以²³⁸Pu为主，还包括少量的²³⁹Pu、²⁴⁰Pu、²⁴¹Pu、²⁴¹Am等核素，物料以氧化物粉末的形式存在，主要通过（α,n）和自发裂变反应发射中子射线，同时也产生γ射线。原料厂房内设有机械手自动取料，工作人员可远距离操作，为了保证人员所受累积剂量小于1mSv/a，使用中子和X、γ剂量仪表对容器外侧和原料厂房工作人员处的剂量率进行了测量，经过分析，物料容器表面25cm处的剂量率需控制在1 mSv/h以内。因物料桶需要吊装，桶外屏蔽体不能太重，否则超出了机械手的承重，因此需要利用实验和蒙特卡罗模拟计算开展辐射屏蔽的精细化设计^[2]。

钚物料组成成分较多，中子、X、γ能谱分布较广，容器结构和组成较为复杂，采用常规的公式方法不容易计算。利用MCNP程序开展模拟计算具有较大的优势，能够根据钚物料、容器和屏蔽体的特征，建立准确的物理模型，开展屏蔽设计^[3]。

屏蔽设计中需要开展大量计算，采用精细的物理模型去一步一步的逼近目标值，耗时较长。文章建立了一套精细模型加板状模型的计算方法，利用精细模型准确的计算容器加屏蔽前后的剂量率，利用板状模型快速的确定特定减弱倍数下屏蔽体的大致厚度。经实验验证方法可行，能够较好的用于复杂源项、复杂屏蔽体的设计中，大大提供计算效率。

1 容器表面剂量率计算

1.1 含钚物料

含钚物料为粉末状的氧化物，其密度为2.5g/cm³，主要为²³⁸Pu，另外还有少量的²³⁹Pu、²⁴⁰Pu、²⁴¹Pu、²⁴¹Am等核素，主要以（α, n）核反应和自发裂变的方式发射中子，物料的中子发射率为2.12×10³ s^-1·g^-1，其中子能谱如图1所示。

图1 含钚物料的中子能谱

物料的X、γ辐射较为复杂，包括核素衰变、自发裂变、各种核反应都能发出X、γ射线，10keV以下的X射线易于屏蔽，计算时不再考虑。经过测量和分析，主要能量为16.2 keV（平均）、43.8 keV、59.6 keV、99.0 keV，归一化发射概率分别为0.24、0.22、0.46、0.08。对于能量在10keV ~ 20keV范围内的X、γ射线，谱线较为密集，因此取平均能量。物料X、γ的发射率为1.03×10⁹ s^-1·g^-1。

1.2 容器情况

钚物料放置在金属内杯，3个金属内杯放置在一个金属容器内，金属容器可密封，防止物料泄露。容器外尺寸为132mm×370mm，内尺寸为126mm×344mm，容器壁厚3mm；内杯外尺寸为118mm×114mm，内尺寸为114mm×93mm，外杯壁厚2mm。容器竖直放置，1个内杯中含有1.2kg的物料，物料高度为47mm，内杯中其余部分为空气。

屏蔽体布置于容器的外侧，包括容器圆柱体外围、顶端及底端。容器及剂量率计算的点位如图2所示。

图2 容器模型及剂量率计算点位图

容器和内杯的材质为022Cr19Ni10，材质密度为7.81g/cm²，屏蔽体采用含硼聚乙烯^[4]，屏蔽内外各有2mm的钢板作为结构，提高屏蔽体的机械性能。各个材质的元素组成如表1所示。

表1 容器及屏蔽体材质元素构成

1.3 容器外剂量率计算结果

在MCNP中设置F5计数卡，将点探测器放置于容器表面，剂量卡D5与之配套使用，注量-剂量转换系数采用ICRP74号报告的数据，这样可计算出容器表面的周围剂量当量率。容器表面和1m处的中子周围剂量当量率计算结果分别如表2所示。

表2 容器表面25cm处的剂量率计算结果

容器表面点位1、点位3和点位5因为距离物料最近，其剂量率较其他点位要高，其中点位3位于中间位置，剂量率最高，为7.49 mSv/h，点位6剂量率最低为3.85 mSv/h。

X、γ剂量率和中子的规律基本接近，点位1、点位3和点位5的剂量率相对较高，点位3剂量率最高，为6.36 mSv/h；点位6剂量率最低为0.33 mSv/h。这是因为低能X、γ的穿透能力较弱，受距离和屏蔽厚度变化影响较大，因此屏蔽设计过程中主要考虑中子射线，然后再兼顾X、γ的屏蔽。

2 屏蔽体设计

2.1 屏蔽体减弱倍数计算

容器外X、γ和中子剂量率基本相近，但是由于X、γ的能量较低，其穿透能力不如中子强，屏蔽计算时主要以中子为主。容器外中子最大剂量率为7.5mSv/h，根据辐射防护要求其表面剂量率需要控制在1mSv/h以内，为达到目标值所需要的减弱倍数为7.5倍以上。为了计算减弱倍数，需要建立一个简易物理模型。如图3所示。

图3 减弱倍数计算模型

中子和X、γ射线为平行束，能量按照上节中钚物料的能谱进行抽样，屏蔽体为板状结构，屏蔽体外1cm处放置一个点探测器，用于测量屏蔽后的中子和X、γ剂量率。不设屏蔽板时计算该点位的剂量率，然后加设屏蔽板材，逐渐改变板材的厚度，分别计算该点位的剂量率，然后进行比较，得到减弱倍数和含硼聚乙烯厚度的关系。

利用MCNP开展模拟计算，得到的含硼聚乙烯对钚物料中子的减弱倍数如图4所示。

图4 含硼聚乙烯对钚物料中子的减弱倍数

图中随着含硼聚乙烯厚度的不断增加，减弱倍数成指数上升，对于5cm的含硼聚乙烯，钚物料中子的减弱倍数为5.23，对于50cm的含硼聚乙烯，钚物料中子的减弱倍数为5.73×10⁴。对于所需7.5倍的减弱倍数，含硼聚乙烯厚度为7.5cm左右。

利用MCNP计算得到的含硼聚乙烯对钚物料X、γ减弱倍数如图5所示。

图5 含硼聚乙烯对钚物料X、γ射线的减弱倍数

图中可见，对于钚物料的X、γ射线，减弱倍数和含硼聚乙烯厚度也基本成指关系变化。由于屏蔽体内外两侧设有2mm的钢板，当含硼聚乙烯厚度为0时，由于存在4mm的钢板，其减弱倍数为1.55×10²；当含硼聚乙烯厚度为40cm时，减弱倍数为5.73×10⁴。当含硼聚乙烯厚度为7.5cm时，减弱倍数在3.2×10²左右。

根据对含硼聚乙烯板材厚度和减弱倍数的研究，可以初步确定所需最小屏蔽体厚度大概为7.5cm，为了准确的确定屏蔽体厚度，还需对建立完整的容器模型开展相关计算。

2.2 屏蔽体厚度的最终确定

上一节建立了简单模型对减弱倍数进行了计算，初步确定了含硼聚乙烯的厚度为7.5 cm左右。虽然中子能谱采用物料发射的中子能谱，但是其源项构成、分布以及屏蔽体与实际情况相差较大，需要根据实际情况重新进行计算。选择容器屏蔽体的厚度为6cm、8cm和10cm，计算各个点位的剂量率，侧面点位如图2所示，下底点位位于容器屏蔽体的下底几何中心，上顶点位位于容器屏蔽体的上顶几何中心。

在MCNP中选择F5计数卡和剂量卡配合使用，将点探测器放置于容器表面的8个点位，分别计算出含硼聚乙烯厚度为6cm、8cm和10cm时各个点位的中子剂量率和X、γ剂量率，计算结果如表3所示。

表3 不同含硼聚乙烯厚度容器表面的中子剂量率和X、γ剂量率

由表中数据可知，当含硼聚乙烯厚度为6cm时，中子和X、γ的总剂量率下底表面最高为0.85 mSv/h，满足1mSv/h的要求；当含硼聚乙烯厚度为8cm时，下底面总剂量最高为0.46 mSv/h；当含硼聚乙烯厚度为10cm时，侧面点位3剂量率最高为0.25 mSv/h。考虑到计算时，只选取了8个具有代表性的点位，点位数量有限；而且计算值存在一定的不确定度，容器屏蔽体表面也有可能存在剂量率值略大于计算值的情况；再考虑屏蔽体加工砂眼、连接缝隙等会泄漏一定量的中子、γ射线。保守考虑，选用2倍的安全系数，屏蔽体的厚度选择为8cm，此时屏蔽体的重量为69.3kg，满足吊装机械手最大承重100kg的要求。

3 测量验证

按照上节的设计加工制作了屏蔽体，将屏蔽体安装在容器外侧，与容器采用机械连接固定。为了验证设计结果，利用中子和γ剂量率仪对上述计算点位进行测量。中子剂量仪采用雷姆仪（德国LB6411），具有较好的n-γ甄别能力，因带有直径25cm的慢化体，将慢化球中心位置置于距容器外表面25 cm处，即距离屏蔽体外表面16.6 cm处的8个点位（同计算时的点位）测量中子周围剂量当量率，因为中子剂量仪能量响应不好，还需要根据计算的中子能谱进行修正^[5]。测量完成后，利用X、γ剂量率仪，探测器采用薄窗电离室，能量下限为10keV，将探测器放于相同点位测量得到X、γ周围剂量当量率，两者求和后和屏蔽计算结果对比，如表4所示。

表4 中子和X、γ总剂量率的测量值和计算值对比

由表中数据可知，计算值和测量值最大相差-14.3%。因为测量值存在测量不确定度，中子剂量率按能谱修正过程中也会引入不确定度；同时蒙卡计算过程中也存在统计误差，该偏差可以接受，证明屏蔽设计满足预期目标要求。

4 小结

文章根据钚物料的辐射特性，利用蒙特卡罗程序建立了容器的物理模型，计算了容器表面的剂量率；利用板状简化模型计算了含硼聚乙烯对中、γ的减弱倍数，合理的选取了含硼聚乙烯的大致厚度为7.5cm，提高了计算效率；然后采用容器模型分别对6cm、8cm、10cm厚度的含硼聚乙烯进行了计算，最后考虑2倍安全系数，选择含硼聚乙烯的厚度为8cm。加工好屏蔽体后经过测量对比，最大偏差在±15%以内，证明该方法可行。该方法在各类复杂源项、复杂屏蔽体设计时均能使用，能够有效提高计算效率，获得较为准确的结果。

参考文献：

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[3] 葛峰, 王春光, 张玉碧. 中子屏蔽材料防护层设计[J]. 科技传播, 2013·8（上）: 193-194.

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